2025年7月11日,广西高校微电子封装与组装技术重点实验俞兆喆/程燕与天津大学陈亚楠团队合作在Advanced Functional Materials期刊发表题为“Deep Surface Engineering Toward Stable Cycling of Single-Crystal Li-rich Mn-Based Cathode”的研究论文。
该论文提出了一种创新策略,通过在单晶Li₁.₂Mn₀.₅₄Ni₀.₁₃Co₀.₁₃O₂中构建Al³⁺强化的尖晶石浅表层结构和Al³⁺梯度掺杂的层状亚表层结构,显著提升了SLRMs的表面稳定性。这种复合结构能有效保护活性氧物种免受电解质侵蚀,从而缓解界面副反应导致的容量衰减。理论计算表明,Al³⁺强化尖晶石浅表层结构的氧空位形成能从4.21 eV提升至5.40 eV,而Al³⁺掺杂层状亚表层结构的氧空位形成能从3.88 eV增至4.05 eV。这种增强的氧空位形成能有效抑制了不可逆氧释放和相变,进而强化了SLRMs的界面稳定性。优化后的SLRMs在1 C倍率下可提供232 mAh g⁻¹的放电容量,200次循环后容量损失仅为5%。该研究通过原子级定制的深度表面工程解决了SLRMs的界面降解问题,为设计具有结构鲁棒性的正极材料提供了蓝图。

图1. (a) SLRMs合成与深度表面工程示意图;(b) NAS-3%的SEM图像;(c) NAS-3%的EDS元素分布图;(d) NAS-3%浅表层与体相的HAADF-STEM图像及对应FFT图谱;(e) NAS-3%的XRD图谱Rietveld精修结果;(f) NAS-3%表面至体相Al 2p的XPS刻蚀谱及铝原子百分比随刻蚀深度的变化
